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Heterogeneously catalyzed hydrogena
Heterogeneously catalyzed hydrogenation and dehydrogenation reactions involving surface C–N bonds have been studied on a variety of single-crystal transition-metal surfaces. Most notably, a class of stable surface intermediates called aminocarbynes with the general formula CNRR′ (R, R′ = H or CH3) has been characterized on Pt(111) using reflection absorption infrared spectroscopy (RAIRS). The simplest aminocarbyne with the formula CNH2 can be formed on Pt(111) through either the hydrogenation of surface CN or the decomposition of azomethane (CH3N═NCH3) and methylamine (CH3NH2).(1-3) Methylaminocarbyne (CNHCH3) is formed through either the hydrogenation of methyl isocyanide (CH3NC) or the partial dehydrogenation of dimethylamine ((CH3)2NH).(4-6) Finally, dimethylaminocarbyne (CN(CH3)2) has been shown to be the product of the partial dehydrogenation of trimethylamine ((CH3)3N).(7) All of these aminocarbyne-type surface species are bonded to the surface through the terminal C atom with the C–N bond perpendicular to the surface, and the C–N bond has an intermediate character between that of a single and a double bond. In contrast, a NH2C═CH intermediate bonded to the surface through the C atoms with the C═C bond parallel to the surface was proposed to form from the reaction between NH3 and surface C2 on Pt(111).(8)
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涉及这样的表面的C-N键的非均相催化加氢和脱氢反应进行了研究，对各种单晶过渡金属表面。最值得注意的是，一类稳定的表面中间体称为与通式CNRR'（R，R'= H或CH 3）已经使用反射吸收红外光谱（RAIRS），其特征在Pt（111）aminocarbynes。可以在Pt（111）表面通过CN的任一氢化或偶氮甲烷的（CH3N═NCH3）分解和甲胺（CH 3 NH 2）形成与式CNH 2的最简单的aminocarbyne。（1-3）Methylaminocarbyne（CNHCH3）通过形成任一甲基胩（CH3NC）或二甲胺的部分脱氢（（CH 3）2 NH）的氢化。（4-6）最后，dimethylaminocarbyne（CN（CH3）2）已被证明是三甲胺（（CH 3）3 N）的部分脱氢的产物。（7）所有这些aminocarbyne型表面物种的通过与终端C原子键合到表面的C-N键垂直于所述表面，并且所述C-N键具有单个和双键之间的中间字符。相反，NH2C═CH中间接合到通过与平行于表面的C = C键的碳原子的表面，提出了以形式从NH 3和在Pt表面C2（111）之间的反应。（8）
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在各种单晶过渡金属表面研究了涉及表面C+N键的异构催化氢化和脱氢反应。最值得注意的是，在Pt（111）上，使用反射吸收红外光谱（RAIRS）对一类稳定表面中间体（一般公式CNRR®（R、R+H或CH3）进行了特征，称为氨基甲酰甲醚。使用CNH2公式的最简单的氨基甲酰胺可以通过表面CN的氢化或亚氮甲烷（CH3N*NCH3）和甲基胺（CH3NH2）的分解在Pt（111）上形成。（1-3） 甲基氨基甲二甲苯（CNHCH3）是通过甲基异氰胺（CH3NC）的氢化或二甲基胺（（CH3）2NH的部分脱氢形成。（4-6） 最后，二甲基氨基甲二烯（CN（CH3）2）已被证明是三甲基胺（（CH3）3N部分脱氢的产物。（7） 所有这些氨基甲苯型表面物种通过与表面垂直的C+N键通过终端C原子粘附到表面，C+N键具有单键和双键之间的中间特征。与此相反，通过C原子与表面平行的C°C键结合到表面的NH2C_CH中间体被建议从Nh3和表面C2在Pt（111）上的反应中形成。(8)
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本文研究了在各种单晶过渡金属表面上的非均匀催化加氢和脱氢反应。最值得注意的是，用反射吸收红外光谱（RAIRS）在Pt（111）上表征了一类稳定的表面中间体氨基卡宾，其通式为CNRR′（R，R′=H或CH3）。在Pt（111）上，通过表面CN的加氢或偶氮甲烷（CH3N═NCH3）和甲胺（CH3NH2）的分解，可以形成最简单的含式CNH2的氨基卡宾，（1-3）甲基氨基卡宾（CNHCH3）是通过甲基异氰（CH3NC）的加氢或二甲胺的部分脱氢形成的（CH3）2NH。（4-6）最后，二甲氨基卡宾（CN（CH3）2）被证明是三甲胺（（CH3）3N）部分脱氢的产物。（7）所有这些氨基卡宾类表面物种都通过末端C原子与表面结合，C–N键垂直于表面，C-N键具有介于单键和双键之间的中间性质。相比之下，NH3和表面C2在Pt（111）上的反应形成了NH2C═CH中间产物，该中间产物通过C原子与表面结合，C═C键平行于表面
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